Pada ajang Piala Presiden 2018, Simic mencetak dua gol dalam kemenangan 3-0 Persija atas Bali United di laga final. Ia juga memenangkan gelar pemain terbaik dan menjadi pencetak gol terbanyak dengan 11 gol di turnamen itu. Pada 28 Februari 2018, Simic mencetak hat-trick dalam kemenangan Persija 4-1 atas Tampines Rovers di Piala AFC 2018.
Baca Juga: Marko Simic Hengkang dari Persija Akibat Gaji Setahun Tak Kunjung Dibayar oleh Klub
Pada tanggal 10 April 2018, masih dalam kompetisi Piala AFC, ia mencetak quat-trick saat Persija mengklaim kemenangan 4-0 atas Johor Darul Ta'zim. Simic juga menjadi pemain pertama yang mencetak dua kali hat-trick dan satu quat-trick di Piala AFC 2018
Pada tahun 2018, Simic membawa Persija Jakarta Juara Liga 1 Indonesia yang kesebelas kalinya. Pada musim 2019, Simic berhasil mencatatkan namanya sebagai topskorer Liga 1 2019 dengan mencetak 28 gol sampai akhir musim.
Pada November 2021 Marko Simic menjafi top skor sepanjang masa Liga 1. Dirinya sudah mencetak 55 gol melewati capaian Beto Goncalves yakni 54 gol.***